(19)国家知识产权局 (12)发明 专利申请 (10)申请公布号 (43)申请公布日 (21)申请 号 202210794018.8 (22)申请日 2022.07.07 (71)申请人 北京科技大 学 地址 100083 北京市海淀区学院路3 0号 (72)发明人 李立东　崔倩玲　龚方　 (74)专利代理 机构 北京市广友专利事务所有限 责任公司 1 1237 专利代理师 张仲波 (51)Int.Cl. C08L 83/04(2006.01) C08L 63/00(2006.01) C08K 3/04(2006.01) C08K 7/24(2006.01) C08K 9/02(2006.01) C08K 3/28(2006.01)C08K 3/22(2006.01) C09K 5/14(2006.01) (54)发明名称 一种用于导热绝缘垫片的碳纳米管气凝胶 的制备方法 (57)摘要 本发明涉及热界面材料领域， 导热垫片能够 填充在电子设备的发热元件和散热器 之间， 起到 快速散热的功能， 其自身性能对电子器件的可靠 性、 稳定性及使用寿命有着直接的影响。 本发明 提供一种用于导热绝缘垫片的碳纳米管气凝胶 的制备方法， 用氮化碳前驱体作为分散剂促使碳 纳米管分散在水溶液中， 采用冰晶模板法制备垂 直取向的碳纳米管气凝胶， 通过煅烧在碳纳米管 气凝胶上原位制备氮化碳， 浸渍聚合物预聚体固 化后获得导热垫片。 得益于碳纳米管的高导热性 和氮化碳的绝缘性， 该方法制备的导热垫片具有 高导热系数和良好的绝缘性， 在电力电子器件热 管理领域有广阔的应用前 景。 权利要求书1页 说明书4页 CN 115124841 A 2022.09.30 CN 115124841 A 1.一种用于导热绝 缘垫片的碳纳米管气凝胶的制备 方法， 其特 征在于包括以下步骤： (1)将碳纳米管与氮化 碳前驱体分散在去离 子水中， 通过搅拌、 超声获得均匀溶 液； (2)将盛放有步骤(1)中溶液的烧杯放在置于液氮中的铜柱上， 待完全冻住后冷冻干燥 得到碳纳米管气凝胶； (3)将步骤(2)中的碳纳米管气凝胶放在高温炉中， 在惰性气体氛围下， 以1 ‑10℃/min 的升温速率， 升温到400 ‑600℃， 保温1 ‑12小时， 冷却至 室温， 获得氮 化碳掺杂的碳纳米管气 凝胶； (4)将步骤(3)中的气凝胶浸入聚合物预聚体中， 抽真空除泡后加热固化得到高导热绝 缘垫片。 2.根据权利要求1所述的碳纳米管气凝胶的制备方法， 其特征在于(1)中所述的碳纳米 管为氨基化、 羧基化、 或未 经修饰的单壁或多壁 碳纳米管中的一种或者多种的混合物。 3.根据权利要求1所述的碳纳米管气凝胶的制备方法， 其特征在于步骤(1)中的氮化碳 前驱体为尿素、 三聚氰胺、 三聚氰酸、 聚乙烯亚胺中的一种或多种混合物。 4.根据权利要求1所述的碳纳米管气凝胶的制备方法， 其特征在于步骤(3)中所述的惰 性气体氛围为氮气、 氩气、 氦气中的一种。 5.根据权利要求1所述的碳纳米管气凝胶的制备方法， 其特征在于(4)中所述的聚合物 预聚体为聚二甲基硅氧烷、 丁基橡胶、 氯丁基橡胶、 环氧树脂中的一种。权　利　要　求　书 1/1 页 2 CN 115124841 A 2一种用于导热 绝缘垫片的碳纳米管气凝胶的制备方 法 技术领域 [0001]本发明属于热界面材料技术领域， 具体涉及一种用于导热绝缘垫片的碳纳米管气 凝胶的制备 方法。 背景技术 [0002]随着电子信息技术的飞速发展， 现代电子器件不断向高集成度、 小型化、 高性能的 方向发展， 大电流和高功耗导致产生的热量更高， 不可避免地影响电子器件的使用效率和 使用寿命， 如何有效地消除大功 率集成电路产生的冗余热量是电子器件发展 所面临的一个 重大挑战。 热界面材料是一种高效散热的材料， 在热管理应用中倍受关注。 导热垫片是热界 面材料的一种， 它能够填充在发热元件和散热元件的缝隙间， 驱逐空气， 减小界面接触热 阻， 实现有效的热量传递， 同时导热垫片还能起到密封、 减震、 绝 缘的作用。 [0003]目前制备导热垫片通常是以聚合物为基体， 添加导热填料如二氧化硅、 氧化铝、 氮 化铝来制备， 仍然存在导热性能不佳的问题。 碳纳米管是一种一 维纳米材料， 理论导热系数 高达6000W  m‑1k‑1， 但由于大长径比、 高比表面积和大的表面能使得碳纳 米管的分散较为困 难， 与聚合物基体间存在较大的界面热阻， 声子无法在界面有效传导， 导致复合材料的导热 效果不理想。 此外， 碳纳米管良好的导电性能也限制了其在导热绝缘垫片领域的应用。 一般 的化学修饰方法容易破坏碳纳米管 的晶格结构， 导致其导热性能的下降。 氮化碳材料具有 类石墨相的二维层状结构， 由富氮化合物作为前驱体煅烧而成， 原料来源广泛、 价格低廉， 其理论导热系 数在14.1～111.9W  m‑1K‑1之间， 且具有良好的电绝缘性， 作为导热填料具有 一定的应用前景。 氮化碳的前驱体通常富含氨基， 具有两亲性可促进碳纳米管在水中的分 散， 采用冰模板法制备碳纳米管气 凝胶， 碳纳米管沿着冰晶生长方向定向排列， 冷冻干燥后 获得垂直取向的碳纳米管气凝胶， 煅烧制备氮化碳和 碳纳米管的复合材料， 再浸渍聚合物 预聚体固化后获得导热垫片。 一维碳纳米管和 二维氮化碳的复合有利于构建导热通路， 氮 化碳在碳纳米管表面的包覆也可降低碳纳米管 的导电性， 并且这种 方法不含金属元素， 对 环境友好。 所制备的导热绝 缘垫片在热 管理领域具有很好的应用前 景。 发明内容 [0004]基于以上讨论， 本发明提供了一种用于导热绝缘垫片的碳纳米管气凝胶的制备方 法， 该方法用氮化碳前驱体促使碳纳米管分散在水溶液中， 以冰晶模板法制备垂直取向的 碳纳米管气凝胶， 通过煅烧在碳纳米管气凝胶上原位制备氮化碳， 然后浸渍聚合物预聚体 加热固化。 冰晶模板法有利于碳纳米管的定向排列， 增大了声子的自由行程； 用氮化碳前驱 体通过π‑π相互作用和氢键促进碳纳米管的分散， 避免引入表面活性剂； 氮 化碳具有类石墨 相的二维层状结构， 与碳纳米管的一维结构复合， 有利于构建导热通路， 提高导热效率； 氮 化碳具有良好的绝缘性能， 其在碳纳米管表面的原位制备有利于提高复合材料的绝缘性 能。 使用该制备方法获得的导热垫片不仅具有较高的导热系数， 并且 具有较大的体积电阻， 可应用于导热绝 缘的热管理领域。说　明　书 1/4 页 3 CN 115124841 A 3